近日，中国科学院院士、中国科学院大连化学物理研究所研究员李灿团队在等离激元耦合光子晶体光催化研究中取得新进展。团队通过将金（Au）等离激元纳米颗粒组装在二氧化硅（SiO2）光子晶体中，并辅之以铂（Pt）催化剂，构建了三维催化剂PtAu/SiO2，实现了光子和等离激元量子效应的协同，进而以光催化甲醇脱氢为指标反应，揭示了其中非热载流子机制的主导作用，为高效太阳能光催化转化提供了新思路。相关成果发表在ACS Photonics。
光催化反应机制示意图。大连化物所供图
太阳能光催化中半导体基光催化剂存在光吸收范围有限、载流子复合快等瓶颈。等离激元纳米结构可以拓展光吸收范围，但其通过局域表面等离激元共振产生热载流子的超快弛豫导致能量以热形式耗散，限制了光催化效率。李灿团队早期研究发现，金-二氧化钛（Au-TiO2）界面是水氧化反应活性位点。随后，他们又基于双金属合金化策略，设计了银-金（Ag-Au）和金-铜（Au-Cu）粒子等离基元，在光催化水氧化反应中取得系列进展。
在此基础上，本工作创新性地将光子晶体与等离激元结合，利用有限元模拟指导材料设计，构筑了PtAu/SiO2光子晶体催化剂。团队发现，在SiO2光子晶体中引入部分光子带隙，可基于慢光子效应调控光的传导。与此同时，Au纳米颗粒使光子晶体形成缺陷，使光强在光子晶体中产生局部增强。该方法突破了常规等离激元受限于光激发产生热电子、热电子再传热给晶格的双温模型，实现了光子和等离激元量子效应耦合所引入的非热载流子路径主导反应过程。
团队通过提升局域光生载流子浓度，实现了载流子从Au到Pt的有效注入，并在Pt催化剂上完成了高效催化反应，将甲醛产率提高了45倍，且选择性超过99.8%。
相关论文信息：https://doi.org/10.1021/acsphotonics.5c02022
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