中国科学技术大学教授熊宇杰和刘东研究团队实现了光驱动甲烷到甲酸的高效转化，为甲烷转化催化剂设计和反应机理提供了新的思路。相关研究成果近日发表于《美国化学会志》。

光驱动甲烷到甲酸的高效转化示意图。中国科大供图

光驱动甲烷直接转化为甲酸是将甲烷转化为高附加值化学品并促进可持续发展的一种前景广阔的方法。然而，由于甲烷到甲酸涉及复杂的中间体，这一过程仍然具有挑战性。

在此次工作中，研究人员设计了一种以铂活性位点修饰的三氧化钨基光催化剂，通过质子耦合电子转移过程促进氧活化，产生更多的活性氧物种，实现高效的甲烷到甲酸的转变。通过比较铂单原子和纯的三氧化钨，他们发现负载铂纳米颗粒表现出更高的甲烷转化速率、甲酸产物的选择性。铂纳米粒子可以促进氧气吸附和活化，通过促进光生载流子分离，从而实现氧气解离；另外通过提高溶液中的质子浓度，提供足够的质子，从而降低羟基自由基形成势垒，最终通过质子耦合电子转移过程促进羟基自由基形成。

在该反应体制中，研究人员设计的铂-三氧化钨基光催化剂，可以实现17.7毫摩尔每克的甲酸产率，其甲酸产物的选择性为84%，并表现出优异的催化剂稳定性。

相关论文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.4c12758