广东以色列理工学院教授钟子宜团队与以色列理工学院教授Charlotte Vogt团队、斯坦福大学教授Simon R. Bare合作,对金属与载体强相互作用展开全面深入的剖析。相关综述文章近日发表于《化学学会评论》(Chemical Society Reviews)。
该综述文章剖析解决了多个关键问题:一是,对金属与载体强相互作用提出全面的分类;二是,深入挖掘文献中的数据,结合半导体理论,对金属与载体强相互作用现象进行了深入的理论解析;三是,总结了金属与载体强相互作用的效应,调控/设计策略,表征方法;四是,分析了金属与载体强相互作用对催化剂稳定性、催化活性的影响;五是,总结、讨论未来的发展方向和待克服的挑战。
据介绍,催化是化学工业的核心,其间接影响着包括约80%的能源需求以及所有温室气体排放的75%。工业中两类应用最广泛的多相热催化剂是负载型金属催化剂和固体酸催化剂。其中,负载型金属催化剂中有一类非常重要的现象,即金属与载体强相互作用。
综述文章的特点之一是首次用电子结构等参数,如费米能级、功函数及表面能、金属氧化物还原性、吸附热等解析金属与载体强相互作用程度,以及对催化反应影响进行关联。金属与载体强相互作用会造成电子转移、几何结构调整等。如通过对费米能级的差异分析,半导体理论表明电子会从高费米能级的金属迁移到低费米能级的载体,或反向进行。
文章指出,这种电子重新分布加强了金属和载体的结合力,从而实现更强的相互作用。例如,在铁和二氧化钛的系统中,由于费米能级差异,电子从铁转移到二氧化钛的导带中,从而在二氧化钛一侧形成电子富集的界面,这在催化活性中起到重要作用。
而除了对金属与载体强相互作用分析与表征方法进行评述外,该综述还对未来该领域发展也进行了预测,如动态金属与载体强相互作用是近年研究的热点之一,指在反应条件变化时,金属与载体之间的相互作用和催化剂结构发生相应调整。这一特性使催化剂在不同反应条件下表现出更好的适应性和稳定性。例如,通过动态调整金属颗粒的电子结构,可以增强催化剂的抗毒化能力和反应效率。
相关综述信息:https://doi.org/10.1039/d4cs00527a
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