微液滴控制广泛应用于自清洁、喷墨打印和材料制造等领域。但如何产生可控的液滴形态，仍是当前研究的重点之一，特别是制造大小、形状和接触角可控的液滴，对微反应器、生物传感器和微液滴化学等领域的应用至关重要。

近日，国家纳米科学中心研究员高玉瑞和香港城市大学教授曾晓成、宾夕法尼亚大学教授Joseph S. Francisco、宁波大学副研究员林冬冬合作揭示了化学异质光滑平面（一种有类似斑马条带，不同条带有不同化学性质的光滑平面）上拓扑浸润态的形态和转变动力学机制，提出基于闭环化学异质平面设计调控液滴的形状和接触角。相关成果发表于《美国化学会志》。

闭环化学异质平面上的拓扑浸润态。受访者供图

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前期工作中，研究团队揭示了表面粗糙结构对浸润的决定性影响，提出“拓扑浸润态”概念。随后，他们通过实验验证了具有同心闭环微壁/微通道结构的粗糙表面存在拓扑浸润态，提出利用拓扑浸润对微液滴尺寸、形状和接触角进行精确调控的方法。然而，由于粗糙表面在易磨损的应用场景中存在限制，研究人员又将目光转到化学异质平面上。如果液滴在平面上也存在拓扑浸润态，那么就能规避粗糙结构易磨损的问题，在液滴调控方面展现独特优势。

针对上述问题，团队通过理论模拟，设计了由超亲水和疏水性质的同心圆纳米条带交替排列的化学异质平面。水滴在这类表面上表现出多个拓扑浸润态，其与表面的接触形状可以通过设计闭环纳米带的形状调控，而接触角则依赖于闭环形状、水滴的初始位置、水与疏水粒子的相互作用，以及亲疏水纳米带的宽度。

“有意思的是，浸润态转变动力学依赖于闭环纳米带的形状。”高玉瑞补充说，“在圆形闭环异质平面上，水滴平衡后会形成单环浸润态。随着液滴增大，其会经历铺展程度逐渐变大的多个单环浸润态。而在方形闭环纳米带表面上，不仅存在单环浸润态，也存在跨两个或多个闭环的多环浸润态，尤其是在两个单环浸润态之间的过渡区。这与前期报道的闭环粗糙表面诱导的拓扑浸润态有很大不同。”

研究团队利用光刻微加工技术制备了具有同心闭环硅/金微米带的化学异质平面，结合紫外/臭氧处理，证实在这类化学异质平面上存在多个拓扑浸润态。浸润态转变的动力学、单环浸润态、以及跨多个闭环的多环浸润态，也与理论模拟结论吻合。最终，研究人员揭示了拓扑浸润态的形成和转变机理。

“该工作拓展了表面科学基础理论，同时在微纳液滴化学反应的精确控制、高分辨打印和表面包覆等领域展现了潜在的应用前景。”高玉瑞说。

相关论文信息：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c07473