作者:朱汉斌 来源:中国科学报 发布时间:2023/12/27 16:40:20
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新技术实现水分子的键网畸变强化水自净化效能

 

广州大学大湾区环境研究院教授胡春团队吕来课题组基于其首创的双反应中心(DRC)水净化技术原理,首次发现盐度介导DRC表面可引发水分子的键网畸变,进而强化水自净化过程。近日,相关成果发表于美国《国家科学院院刊》。

吕来课题组从水分子键网结构溯本求真,基于其首创的DRC水净化技术原理,开发出一种具有表面阳离子-π构型贫富电子微区的耐盐DRC催化剂FOFNC,并基于该催化剂构建污染物和溶解氧等内能驱动的无外能协助的FOFNC水自净化体系。在反应过程中,首次发现盐度介导DRC表面可引发水分子的键网畸变,进而强化水自净化过程。

研究人员利用FOFNC自净化体系对于某印染园区实际印染废水(二沉池出水)进行深度处理,发现成分复杂的废水中难生物降解的基团可被快速消除,在有一定盐度存在时,反应性能不仅没有受到抑制,反而污染物的降解活性被促进。

研究人员还考察了自净化体系对不同污染物的分解效率,并以典型新污染物为研究对象,分别研究了在不同类型和不同浓度盐分存在的复杂环境介质下,污染物的降解过程,发现在具有表面DRC结构的FOFNC自净化体系。在高盐度(100 mM)条件下,无需任何外部能量输入,污染物的消除率提高了约32倍。

为揭示反应机制,研究人员通过重水环境营造区别表面羟基和水分子的振动进行ATR-FTIR研究和表面亲疏水性测定。理论计算表明,在盐分阴离子存在时,污染物在催化剂表面金属位点上的吸附能下降,且吸附键距减小,证实在盐分介导下,污染物与金属位点之间的络合作用更强,促进了反应界面电子转移。吸附能的变化归因于分子间氢键网络畸变作用,这是盐分介导电子转移机制的关键。

论文通讯作者、广州大学大湾区环境研究院教授吕来表示,该研究工作克服了盐分对废水处理过程的负面影响,为复杂环境介质中高效低耗水自净化提供了新的见解,有助于开发绿色低碳高效水处理新技术。

相关论文信息:https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2311920120

 
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