作者:孙丹宁 来源:中国科学报 发布时间:2022/8/8 20:07:28
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高效、绿色催化原创工作发表在《催化学报》上

 

中科院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室李灿院士研究团队在光催化有机物溴化领域取得新进展。以HBr为溴源,团队构建了以有机-无机杂化钙钛矿材料为光催化剂的光催化溴化体系,在室温常压可见光照射下,实现芳烃溴化反应,高效获得芳香溴化物的同时联产氢气。近日,相关研究成果发表在我国主办的国际刊物Chinese Journal of Catalysis(《催化学报》)上。

有机溴化物广泛应用于化工行业,在医药、农药、染料、香料、增塑剂、阻燃剂等领域有重要应用。传统的溴化过程采用溴水或NBS等溴化试剂,副产大量污染物,不符合绿色化学合成的要求。因此,开发高效、温和和原子经济性的溴化反应是绿色化学合成追求的目标。利用HBr作为溴化试剂的溴化脱氢反应是理想的绿色溴化反应,但通过常规催化技术在温和条件下很难实现此反应。光催化在原理上有望利用HBr实现此过程。然而由于大多数半导体光催化剂在强酸性的HBr环境中不稳定,目前,光催化直接溴化反应目前尚未见文献报道。

研究团队在前期工作中发现,有机-无机杂化钙钛矿甲基胺溴化铅(MAPbBr3)可以在HBr中稳定存在。本工作以MAPbBr3为光催化剂,HBr为溴源,实现芳香化合物的溴化反应,同时产生氢气。由于MAPbBr3在HBr饱和溶液中形成了溶解-析出动态平衡,可保持MAPbBr3在光催化过程处于稳定状态。采用0.75 wt% Pt/Ta2O5助催化剂和导电聚合物聚3,4-乙烯二氧噻吩/聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)分别作为电子和空穴传输层,有效促进光生电子和空穴的分离,从而显示较高的光催化溴化反应活性。

通过这种温和、绿色且高效的管光催化溴化反应,一系列芳香化合物均可转化为相应的溴化物,具有普适性,并且可以用于结构复杂的天然产物以及药物的后期溴化功能化。

《催化学报》创刊于1980年,由中科院大连化学物理研究所和中国化学会共同主办,是中国化学会催化学会会刊。近年来,编辑团队致力于将《催化学报》搭建为催化领域的国际化、高质量的学术平台,首先从修炼内功抓起、提升每篇文章质量。为提升期刊水准,主编及编委带头将计划投稿到国际顶级化学期刊上的工作转投到《催化学报》。除报道的这篇文章外,编委们还发表了单原子催化、CO2加氢制甲醇、酶复合催化剂原位合成新方法等催化前沿方向的具有原创性的工作。同时,《催化学报》不断深化内涵、及时追踪国内外学术发展动态、注意与国际催化领域权威刊物对标,在世界范围内邀约高水平文章,严格审稿要求,提升国际同行的审稿比例和文章录用标准,逐步建立期刊学术规范。《催化学报》不把提高刊物影响因子作为刊物发展的主要目标,倡导严谨的学风、重视研究工作的可靠性和重复性,并特别注意发表具有重要应用背景的原创性催化基础研究工作。例如2019年发表了浙江工业大学李瑛教授团队超稳低汞催化剂制备聚氯乙烯的原创性工作,该工作解决了工业上乙炔法合成氯乙烯利用氯化汞催化剂时存在的氯化汞易挥发问题,突破了自50年代以来大家对炭负载氯化汞催化剂的使用寿命取决于氯化汞负载量的错误认识,引起了学术界和工业界的广泛关注和认可。文章发表后被国际知名的炭催化专家Philippe Serp教授在Chemical Reviews上发表的文章中作为重点文献进行阐述,《中国科学报》等多家媒体做了专题报道。该成果被多家企业所关注,并在十几家氯碱企业万吨级装置上实现产业化应用。

《催化学报》在国内外催化学术界逐步形成特色,获得了催化领域科技工作者的信赖和认可,也提升了我国催化研究人员在国产刊物发表文章的自信心,国内许多高校和研究单位已将在《催化学报》发表的文章作为考评研究生的依据之一。近年来,期刊投稿数量、国际下载量和影响因子均显著增长,在国际同类期刊中的排名不断提升。SCI影响因子由2014年的1.96提升到现在的12.92,已经接近国际催化领域权威刊物美国化学会的ACS Catalysis(13.7),在中科院期刊分区中居化学大类1区,被评为“中国最具国际影响力学术期刊”,入选“中国科技期刊卓越行动计划”重点期刊。

相关论文链接:https://doi.org/10.1016/S1872-2067(22)64101-9

 

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