作者:卜叶 来源:中国科学报 发布时间:2021/8/24 16:50:34
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仿自然Z机制光电催化分解水制氢效率达4.3%

 

近日,中国科学院院士、中国科学院大连化学物理研究所研究员李灿团队在光电催化分解水制氢方面取得新进展。团队受自然光合作用Z机制启发,实现高效光电催化全分解水过程,该过程的分解水制氢效率达到4.3%,是目前文献报道的最高效率。相关研究发表在《美国化学会志》上。

自然光合作用有两个光系统,即光系统II和I。自然光系统II利用光能将水分子裂解,释放电子和质子供光合作用光反应,而光系统I则利用太阳能合成富能物质供光合作用暗反应。由于两个系统在能量坐标下表达出来像“Z”字型,故称为Z机制。自然光合作用Z机制是光能转化为化学能的重要途径,可实现光生电荷高效分离和能量高效转移。

此前,李灿团队通过模拟自然光系统II中关键组分的重要功能,构筑了高效的光电催化水氧化体系,发现部分氧化的石墨烯可作为捕光材料与水氧化催化剂之间的电荷传输媒介,其功能类似于自然光系统II中酪氨酸的作用。

研究中,团队基于自然光合作用的原理,采用多媒介调控策略,成功实现由自然光合作用Z机制启发的高效光电催化全分解水过程。团队通过将无机氧化物基光阳极、有机聚合物基光阴极与多个电荷传输媒介相耦合,组装了高效的无偏压全分解水光电化学池。研究发现,该体系中有机聚合物具有离散能级特性,使有机光阴极和无机光阳极的光谱吸收具有较好的互补性,极大地提高了太阳能的利用率。此外,该体系在捕光材料和电子受体/供体之间构建了包含多个电荷传输媒介的仿生电荷传输链。在电化学电位梯度的驱动下,光生电子通过这些电荷传输媒介有效转移,提高了电荷传输速率并降低了电荷复合速率,从而实现高效的电荷分离和传输。因而,太阳能—氢气转换效率达到4.3%。

该研究通过使用具有匹配能级的多媒介调控的仿生策略,为高效人工光合体系的合理设计和组装提供了新的思路和有效的方法。

相关论文信息:https://doi.org/10.1021/jacs.1c00802

 
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