作者:刘万生 罗消 来源:中国科学报 发布时间:2020/6/16 9:02:41
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研究发现无机/有机界面电子转移介导的三线态能量转移

 

近日,中科院大连化学物理研究所研究员吴凯丰团队通过合理调控无机纳米晶表面缺陷态和无机/有机界面能级排布,结合超快时间分辨光谱技术,首次观测到无机/有机界面电子转移介导的三线态能量转移现象。研究成果发表于《美国化学会志》。

研究表明,充分耦合无机半导体纳米晶高效的光吸收与有机分子长寿命三线态特性,构建杂化材料体系,有望在光催化合成、光动力疗法和太阳能高效转化等领域获得重要应用。

电子转移介导的三线态能量转移,先发生纳米晶到分子的电子转移生成电荷分离态,再发生纳米晶到分子的空穴转移,在分子中生成一个自旋平行的三线态激发态。该机制可认为是空穴转移介导机制的镜像,在原理上完全可行,科研团队围绕这一课题开展了科技攻关。

采用具有空穴缺陷容忍性的铅卤素钙钛矿纳米晶作为三线态施主,罗丹明分子作为三线态受主,同时利用传统硫化镉纳米晶作为对照组,构建无机/有机界面模型体系。光谱动力学清晰地揭示了钙钛矿纳米晶-罗丹明体系中电子转移介导的三线态能量转移机制;而在硫化镉纳米晶中,空穴陷阱大大降低了空穴的能量,抑制了电子转移后续需要的空穴转移,从而无法完成三线态激子转移。

电荷转移介导的三线态转移机制与传统的Dexter机制相比,对界面电子耦合强度的要求更低,因此不需要纳米晶具有很强的量子限域效应。

本项研究中的的发现,对于拓宽纳米晶敏化剂的适用范围具有重要实用价值。

相关论文信息:https://doi.org/10.1021/jacs.0c04583

 
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