作者:高长安 戴国辉 来源:中国科学报 发布时间:2019/12/28 11:21:44
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光催化首次实现氧气氧化甲烷制含氧化合物

 

近日,华北理工大学材料科学与工程学院孟宪光教授科研团队和日本国家材料研究所叶金花主任研究员合作,利用光催化技术首次实现室温氧气直接氧化甲烷,以高选择性转化为甲醇和甲醛等高值含氧化合物。相关研究成果以《利用负载型氧化锌实现室温下光催化氧气直接氧化甲烷选择性合成含氧化合物》为题在《美国化学学会杂志》发表。

天然气(主要成分甲烷)作为清洁的化石能源,在世界上储量巨大,2018年统计天然气的储量超过200万亿立方米,以甲烷作为原料来制备高值化学品具有很大吸引力。工业上,甲烷制甲醇的过程需采用间接法:首先甲烷通过水蒸汽重整反应生成合成气,之后合成气在高压下合成甲醇。其中,甲烷水蒸汽重整反应需要在高温下进行而消耗大量的能量。通过直接一步氧化甲烷制甲醇可以避免高能耗的重整过程,在催化界被认为是“圣杯反应”。现有直接氧化甲烷制甲醇的转化过程仍需要苛刻的反应条件,如高温、使用腐蚀性或昂贵的氧化剂以及复杂的反应体系等障碍。无论从经济还是环境效益的角度看,氧气是最理想可行的氧化剂。然而,利用氧气在室温下实现直接氧化甲烷制甲醇反应体系的设计仍然面临着巨大的挑战。

华北理工大学和日本科研团队利用氧化锌负载的纳米金属作为光催化剂,仅用氧气作为氧化剂,在室温和加压条件下即可将水中的甲烷以高选择性转化为甲醇和甲醛。解决这一难题的关键在于光催化剂具有很强的氧化和还原能力,在光照下它可以在水溶液中同时活化甲烷的碳氢键以及可控地活化氧气,从而生成制取含氧化合物所需的关键反应中间物种,这些中间物种通过进一步的自由基反应生成甲醇和甲醛。

该研究成果在甲烷资源化利用方面迈出了一大步,同时为甲烷的活化和转化提供了理论指导,具有重大科学意义。

相关论文信息:https://doi.org/10.1021/jacs.9b11440

 
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