作者:吴长锋 来源:科技日报 发布时间:2019/1/21 9:45:53
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我国学者发现金属纳米催化剂尺寸效应

 

科技日报合肥1月20日电 (记者吴长锋)记者从中国科学技术大学获悉,该校路军岭教授课题组与李微雪教授课题组合作,首次揭示了金属纳米催化剂中,几何效应和电子效应各自对催化反应随尺寸变化的调变规律,创造性地提出一种拆分剥离金属颗粒几何效应和电子效应的策略——金属纳米颗粒的“氧化物选择性包裹”。在具有重要应用背景的铂催化苯甲醇选择性氧化到苯甲醛反应中,实现了高活性和高选择性转化。

由于金属纳米催化颗粒的几何结构和电子结构随其尺寸同步改变,使得人们无法有效区分两种结构效应对催化反应活性、选择性的贡献以及对尺寸的依赖关系。如何揭示金属催化剂尺寸效应的内在本质,打破几何结构效应和电子结构效应与颗粒尺寸的强关联性,进而优化设计更好性能的催化剂,是目前多相催化领域的一大挑战。

研究人员发现,在大于4纳米和小于4纳米颗粒上,几何效应和电子效应分别控制主导反应的性能,从而使催化反应的选择性和活性都随颗粒尺寸呈“火山型”变化趋势。在此基础上,通过“氧化物选择性包裹”4纳米颗粒的低配位原子,有效抑制了副反应的发生,获得了高比质量活性和高选择性的催化剂。

该工作提出的“氧化物选择性包裹”金属纳米颗粒的策略,不但能够有效拆分剥离金属颗粒的几何和电子效应,而且打破了催化性能随颗粒尺寸变化的“火山型”曲线。该策略为理解催化反应中的几何效应和电子效应提供了有效手段,并且为设计高活性、高选择性的金属催化剂提供重要指导。

 
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