作者:刘耘等 来源:《地球与行星科学快报》 发布时间:2011-3-28 13:29:08
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硒元素分馏几乎完全受价态控制

Se同位素作为研究程度较高的非传统稳定同位素体系,存在一个严重的问题:它的基本平衡分馏参数极其缺乏,限制了对大量实验获得的Se同位素数据的深入解释。目前,仅有少量气相Se化合物之间的平衡分馏参数是Krouse and Thode (1962) 根据光谱数据计算获得的;另外,Schauble (2004)利用Krouse and Thode (1962) 的光谱数据,使用经验力场分析的方法,重算了Krouse and Thode (1962)研究的一些气相Se体系。
 
矿床地球化学国家重点实验室刘耘课题组李雪芳研究实习员,最近对气相、液相和固相的重要含Se体系之间的平衡分馏参数进行了计算(Li et al. 2011, EPSL, 304, 113-120)。他们使用量子化学密度函数方法(B3LYP/6-311+G(d,p)),精确计算了十几种主要含Se物种之间的平衡分馏系数,以及它们在不同温度下的分馏情况,发现Se的分馏几乎完全受到价态的控制,氧化态越高,越富集重Se同位素,并得到如下的分馏顺序:
 
SeO42- > SeO32- > HSeO3- > SeO2 > selenoamino acids > alkylselenides > Se(0) or H2Se > HSe-.
 
其中,自然硒(Se(0))仅略微较H2Se富集重同位素。相关论文发表于《地球与行星科学快报》(Earth and Planetary Science Letters)。
 
如果不考虑细菌的还原作用,在纯无机的分馏情形下,液相和气相Se的地球化学循环过程各中间物之间的平衡分馏应如下图所示(25°C):
 

 
李雪芳与刘耘的基础性工作将广泛帮助Se同位素地球化学研究的深入开展。(来源:中国科学院昆明分院)
 
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