作者:Dong H. Zhang 来源:PNAS 发布时间:2010-3-17 9:56:10
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分子反应动力学研究取得新进展

O+O2反应散射微分截面图
 
中科院大连化物所分子反应动力学研究工作获得重要进展。由分子反应动力学国家重点实验室及理论中心研究人员孙志刚,刘兰,张东辉以及他们的合作者撰写的论文 “State-to-state quantum dynamics of O+O2 isotope exchange reactions reveals nonstatistical behavior at atmospheric conditions”(态-态动力学揭示O+O2同位素交换反应在大气条件下的非统计行为)发表在近期出版的美国《国家科学院院刊》上(PNAS 107,555 (2010))。
 
众所周知,臭氧在大气中的光解吸收了太阳光中的大部分紫外光,从而保护了地球上的生物免受紫外线的伤害。与此同时,大气通过以下反应不断产生新的O3保持O3浓度的基本不变:
 
O+O2 → O3*→ O+O2;
 
O3*+M →O3+M。
 
可以看出,O与O2的碰撞可能产生高激发的O3*中间体,它既可以分解成为产物O+O2,也可以通过碰撞把能量传给另一分子M而生成稳定的O3分子。因而,O+O2交换反应是臭氧产生的必经步骤,在大气化学中有着极其重要的意义。尽管该交换反应只包含三个氧原子,但是由于氧原子的质量远比量子动力学中涉及最多的氢原子大,并且该反应经过O3的深势阱,态-态量子动力学研究一直无法实现。
 
2008年,孙志刚、张东辉等人发展了一种有效的三原子态-态动力学方法,首次得到了燃烧化学中最为重要的H+O2反应的态-态微分截面(Journal of the American Chemical Society 130,14962 (2008))。2009年他们进一步优化了该方法,并在Schinke等人构造的O3势能面上首次得到了碰撞能在0.1eV以下的态-态微分截面。他们发现这个由三个重原子参与的反应具有很强的非统计效应,与美国新墨西哥州立大学郭华等人的统计研究结果有着明显的差异。这个非统计效应很可能与臭氧的异常同位素分布有着直接的关系,对臭氧的研究有重要意义。(来源:中科院大连化物所)
 
 
 
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