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对映选择性氨基氧自由基催化的广义优化
作者:小柯机器人 发布时间:2023/5/28 15:15:36

美国康奈尔大学Song Lin研究团队报道了对映选择性氨基氧自由基催化的广义优化。相关研究成果发表在2023年5月19日出版的《科学》杂。

通常适用于广泛底物的催化对映选择性方法是罕见的。

该文中,研究人员报道一种通过使用一组筛选底物而不是单一模型底物的基于非传统催化剂优化方案的中间体二醇氧化去对称化策略。这种方法的关键是合理调节催化剂中的肽序列,结合不同的基于氨基二甲苯的活性残基。实现了一种在广泛的二醇中提供了高选择性的对映体富集内酯的递送,同时也实现了高达约100000次的转化的通用催化剂。

附:英文原文

Title: Generality-oriented optimization of enantioselective aminoxyl radical catalysis

Author: Jonas Rein, Soren D. Rozema, Olivia C. Langner, Samson B. Zacate, Melissa A. Hardy, Juno C. Siu, Brandon Q. Mercado, Matthew S. Sigman, Scott J. Miller, Song Lin

Issue&Volume: 2023-05-19

Abstract: Catalytic enantioselective methods that are generally applicable to a broad range of substrates are rare. We report a strategy for the oxidative desymmetrization of meso-diols predicated on a nontraditional catalyst optimization protocol by using a panel of screening substrates rather than a singular model substrate. Critical to this approach was rational modulation of a peptide sequence in the catalyst incorporating a distinct aminoxyl-based active residue. A general catalyst emerged, providing high selectivity in the delivery of enantioenriched lactones across a broad range of diols, while also achieving up to ~100,000 turnovers.

DOI: adf6177

Source: https://www.science.org/doi/10.1126/science.adf6177

期刊信息

Science:《科学》,创刊于1880年。隶属于美国科学促进会,最新IF:63.714
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