作者:潘聪聪 黄辛 来源: 中国科学报 发布时间:2021-1-5
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华东理工大学
提出乙炔选择性加氢催化剂设计新策略

 

乙炔选择性加氢催化剂设计概念图

本报讯 近日,华东理工大学化工学院、化学工程联合国家重点实验室催化反应工程团队在乙炔选择性加氢Pd催化剂次表面结构调控和Ni催化剂活性位点设计方面取得研究进展,相关成果分别发表于中国工程院院刊《工程》和《德国应用化学》。

研究人员从金属催化剂次表面结构调控入手,采用XAS、原位XRD、程序升温技术和DFT计算相结合的研究方法,发现了以纳米炭材料为载体制备的Pd催化剂次表面存在C原子。通过向炭载体中引入石墨氮物种,进一步调变Pd活性位点电子结构,将乙烯选择性进一步提高约30%。同时,从金属催化剂活性位点设计入手,创新提出通过构筑结构稳定、长程有序Ni-Ga金属间化合物实现Ni活性位点原子级精准调控策略。

理论计算结果表明,相比于Ni和Ni5Ga3催化剂,NiGa催化剂中Ni活性位点被Ga完全隔离,使得乙炔和乙烯分子以π键模式择优吸附,表现出显著提高的乙烯选择性;实现了粒径相似Ni、Ni5Ga3和NiGa纳米催化剂的可控制备,发现NiGa金属间化合物催化剂中Ni活性位点处于完全孤立状态,且乙炔和乙烯分子通过π键构型吸附。性能考评结果表明,Ni位点完全隔离的NiGa催化剂乙烯选择性显著高于对比催化剂,证实了理论预测结果。(潘聪聪 黄辛)

相关论文信息:

https://doi.org/10.1016/j.eng.2020.06.023

https://doi.org/10.1002/ange.202004966

《中国科学报》 (2021-01-05 第4版 综合)
 
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